Examinando por Autor "Cerpa Naranjo, Arisbel"
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Publicación Amino-Functionalized Multiwall Carbon Nanotubes as Efficient Basic Catalysts for the Formation of γ-Lactams: Synthesis of N-1-Heptenyl-2-pyrrolidinone(MDPI, 2022) Barrios Bermúdez, Niurka; Cerpa Naranjo, Arisbel; Rojas Cervantes, María LuisaIn this work, we prepared a series of N-functionalized carbon nanotubes by means of a process of acylation-amidation of commercial multiwall carbon nanotubes that were previously pre-oxidized with nitric acid. Three different amines, butylamine, N,N-dimethyl ethylenediamine, and ethylenediamine, were used in the process. The characterization of samples by several techniques probed the incorporation of nitrogen atoms to the carbon nanotubes, especially in the case of ethylenediamine. The solids were tested as catalysts in the synthesis of N-1-heptenyl-2-pyrrolidinone, included in the group of a γ-lactams, compounds that show important biological properties. The most active catalyst was that prepared with butylamine, which exhibited the highest SBET and Vpore values and contained an amount of nitrogen that was intermediate between that of the other two catalysts. A yield of 60% to N-1-heptenyl-2-pyrrolidinone was achieved after 3 h at 120 ◦C under free-solvent conditions. This catalyst could be used in four consecutive cycles without significant activity loss.Publicación Fe-Cu Doped Multiwalled Carbon Nanotubes for Fenton-like Degradation of Paracetamol Under Mild Conditions(MDPI, 2020-04-14) Barrios Bermúdez, Niurka; González Avendaño, Marta; Cerpa Naranjo, Arisbel; Rojas Cervantes, María LuisaA series of carbon nanotubes doped with Fe and/or Cu, Fe100−xCux/CNT (x = 0, 25, 50, 75 and 100) has been prepared by an easy method of wetness impregnation of commercial multiwalled carbon nanotubes previously oxidized with nitric acid. The wide characterization of the solids by different techniques demonstrates that the incorporation of Fe and Cu to the CNTs has been successfully produced. Fe100−xCux/CNT samples were tested as catalysts in the removal of paracetamol from aqueous solution by a combined process of adsorption and Fenton-like oxidation. Under mild conditions, 25 ◦C and natural pH of solution, i.e., nearly neutral, values of oxidation of paracetamol between 90.2% and 98.3% were achieved after 5 h of reaction in most of cases. Furthermore, with the samples containing higher amounts of copper, i.e., Cu100/CNT and Fe25Cu75/CNT, only 2 h were necessary to produce depletion values of 73.2% and 87.8%, respectively. The influence of pH and dosage of H2O2 on the performance has also been studied. A synergic effect between both Cu+/Cu2+ and Fe2+/Fe3+ in Fenton-like reaction was observed. These results demonstrate that Fe100−xCux/CNT are powerful Fenton-like catalyst for degradation of paracetamol from aqueous solution and they could be extended to the removal of other organic pollutants.Publicación Nanotubos de carbono funcionalizados. Aplicación como catalizadores en síntesis orgánica y en procesos Fenton heterogéneos(Universidad Nacional de Educación a Distancia (España). Escuela Internacional de Doctorado. Programa de Doctorado en Ciencias, 2022) Barrios Bermúdez, Niurka; Rojas Cervantes, Maria Luisa; Cerpa Naranjo, ArisbelLos nanotubos de carbono son una forma alotrópica del carbono, que han despertado un interés exponencial en los últimos años debido a sus excelentes propiedades, que les permiten ser aplicados en diferentes campos de la ciencia. Uno de estos es el campo de la catálisis, en el cual sus propiedades texturales y estructurales les confieren numerosas ventajas como soportes catalíticos frente a otros tradicionalmente utilizados. Para que los nanotubos de carbono puedan ser utilizados como catalizadores o soportes catalíticos es necesario llevar a cabo previamente su funcionalización. En la presente tesis doctoral se han funcionalizado con grupos carboxílico nanotubos de carbono de pared múltiple comerciales, mediante oxidación con ácido nítrico. Posteriormente, los nanotubos oxidados han sido dopados o impregnados con diferentes óxidos metálicos y aplicados como catalizadores en distintas reacciones. En primer lugar, los nanotubos oxidados se han dopado con óxidos de metales alcalinotérreos, conduciendo a la formación de catalizadores básicos activos en la reacción de condensación de Knoevenagel entre dos aldehídos diferentes (benzaldehído, 4 metoxibenzaldehído) y cianoacetato de etilo, reacción muy útil para la formación de nuevos enlaces C-C y la obtención de productos clave intermedios o finales en la síntesis de productos orgánicos. En segundo lugar, en otro estudio diferente, los nanotubos oxidados se han impregnado con mezclas de acetatos de hierro y de cobre, que posteriormente se transforman en óxidos durante la pirólisis y cuyos cationes presentan pares redox activos en la reacción Fenton heterogénea, proceso de oxidación avanzada que utiliza H2O2 como agente productor de los radicales hidroxilo. De este modo, los catalizadores así preparados se han aplicado en la descomposición de paracetamol en disolución acuosa, mediante un proceso combinado de adsorción-reacción Fenton heterogéneo, logrando descomposiciones del paracetamol del orden de 90-98% en 5 h, en condiciones suaves de reacción. En tercer lugar, los nanotubos de carbono funcionalizados con ácidos carboxílicos han sido derivatizados por amidación, para conducir a la obtención de nanotubos de carbono funcionalizados con grupos amino. Estos nanotubos se han empleado como catalizadores básicos tanto en la condensación de Knoevenagel como en la síntesis de gamma-lactamas N-sustituidas, compuestos de gran interés por sus propiedades biológicas y farmacológicas. Por último, con el objetivo de dar explicación a resultados experimentales obtenidos anteriormente con nanotubos de carbono impregnados con cationes alcalinos, se ha llevado a cabo un estudio de modelización por dinámica molecular, que ha arrojado luz sobre las razones de la menor adsorción del cesio en las paredes de los nanotubos de carbono con respecto a los otros cationes alcalinos estudiados.Publicación Rheological Properties of Different Graphene Nanomaterials in Biological Media(MDPI, 2022-05-18) Cerpa Naranjo, Arisbel; Pérez Piñeiro, Javier; Navajas Chocarro, Pablo; Lado Touriño, Isabel; Barrios Bermúdez, Niurka; Moreno, Rodrigo; Rojas Cervantes, María LuisaCarbon nanomaterials have received increased attention in the last few years due to their potential applications in several areas. In medicine, for example, these nanomaterials could be used as contrast agents, drug transporters, and tissue regenerators or in gene therapy. This makes it necessary to know the behavior of carbon nanomaterials in biological media to assure good fluidity and the absence of deleterious effects on human health. In this work, the rheological characterization of different graphene nanomaterials in fetal bovine serum and other fluids, such as bovine serum albumin and water, is studied using rotational and microfluidic chip rheometry. Graphene oxide, graphene nanoplatelets, and expanded graphene oxide at concentrations between 1 and 3 mg/mL and temperatures in the 25–40 ◦C range were used. The suspensions were also characterized by transmission and scanning electron microscopy and atomic force microscopy, and the results show a high tendency to aggregation and reveals that there is a protein–nanomaterial interaction. Although rotational rheometry is customarily used, it cannot provide reliable measurements in low viscosity samples, showing an apparent shear thickening, whereas capillary viscometers need transparent samples; therefore, microfluidic technology appears to be a suitable method to measure low viscosity, non-transparent Newtonian fluids, as it is able to determine small variations in viscosity. No significant changes in viscosity are found within the solid concentration range studied but it decreases between 1.1 and 0.6 mPa·s when the temperature raises from 25 to 40 ◦C.